Electrolyte and separator design for high-performing aqueous zinc metal batteries

Wässrige Zink-Metall-Batterien (AZMBs) bieten hohe Sicherheit, Kapazität und Kosteneffizienz für die Speicherung im Netzmaßstab, leiden jedoch unter parasitären Nebenreaktionen, Wasserstoffentwicklung und ungleichmäßiger Zinkabscheidung. Diese Arbeit stellt drei Strategien zur Verbesserung der Batterieleistung vor. Erstens wurde ein „Wasser-in-Salz"-Elektrolyt mit chaotropen und kosmotropen Ionen entwickelt, der die lokale Solvatationsstruktur und das Wasserstoffbrückennetzwerk umgestaltet. Dies begünstigt die Zn²⁺-Anion- gegenüber der Zn²⁺-H₂O-Koordination, unterdrückt Nebenreaktionen und verbessert Ionentransport, Anodenstabilität sowie Batterielebensdauer. Zweitens kam ein niedrigkonzentrierter Hybridelektrolyt zum Einsatz, der Wassermoleküle verankert und Wasserstoffbrückenbindungen unterbricht, kombiniert mit einem chaotropen Co-Salz für zusätzliche strukturelle Störung. Dies ermöglichte dendritenfreie Zinkabscheidung, verhinderte Dehydrierung der Anodenoberfläche und zeigte hohe Kompatibilität mit einer carbonylreichen kovalenten organischen Gerüst-Kathode. Drittens richtet sich der Fokus auf den Separator: Statt des herkömmlichen Glasfaser-Separators, der unter ungleichmäßiger Porengröße, geringer Festigkeit und übermäßiger Hydrophilie leidet, wird ein aus Garnelenschalen-Abfällen gewonnener Nanochitin-Separator eingesetzt. Funktionalisiert mit Amin- und Carboxylgruppen und kombiniert mit einem verdünnten, schwach sauren Elektrolyten, band dieser Separator Wassermoleküle stark, schränkte deren Mobilität ein, hemmte Nebenreaktionen und verbesserte die Zinkkinetik sowie die Zyklenfestigkeit der Vollzelle. Zusammengenommen zeigen diese Ansätze, dass die Modifizierung der Zink-Solvatationsstruktur und des Wasserstoffbrückennetzwerks durch Elektrolytdesign und Separatorentwicklung die physikalisch-chemischen Eigenschaften, die Kinetik der Zinkabscheidung und -ablösung, die Kathodenstabilität sowie die Dendritenunterdrückung verbessert.