Machine Learning Electrostatic Interactions in Materials

Maschinelles Lernen für interatomare Potentiale (MLIPs) erreicht nahezu first-principles-Genauigkeit bei deutlich geringerem Rechenaufwand. Die meisten MLIPs basieren jedoch auf lokalen oder semi-lokalen Darstellungen atomarer Umgebungen, was ihre Fähigkeit einschränkt, langreichweitige Elektrostatik, nicht-lokalen Ladungstransfer und Effekte externer Felder zu beschreiben. Diese Arbeit untersucht Charge-Equilibration(QEq)-basierte ML-Ansätze, die diese Einschränkungen adressieren, indem Ladungsverteilungen auf umgebungsabhängigen, ML-vorhergesagten Parametern beruhen und so langreichweitige sowie nicht-lokale Physik in ansonsten lokale MLIPs einbetten. Es werden zwei QEq-basierte Architekturen entwickelt. Die erste nutzt Kernel-Ridge-Regression zur Vorhersage atomarer Elektronegativitäten, was die Vorhersage molekularer Dipole sowie ein rein QEq-basiertes MLIP für ionische Systeme ermöglicht; dies wird zu einem Hybridmodell erweitert, das ein kurzreichweitiges Gaussian-Process-Regression-Energiemodell mit einer QEq-Elektrostatikkomponente kombiniert. Das zweite Modell, MACE-QEq, baut auf der äquivarianten Message-Passing-Architektur MACE auf und sagt Elektronegativitäten aus äquivariant aktualisierten Merkmalen vorher, was eine GPU-beschleunigte QEq-Implementierung ermöglicht. Dies erlaubt die Optimierung eines größeren Parametersatzes im Energiefunktional und damit die Bewertung der Fähigkeit, Defekte in technologisch relevanten Materialien zu beschreiben sowie Wissen aus vortrainierten kurzreichweitigen Modellen zu übertragen. Abschließend analysiert die Arbeit systematisch die Fähigkeiten und Grenzen QEq-basierter MLIPs. Diese Modelle erfassen zwar Ladungsumverteilung, Defektladungszustände und Polarisation in molekularen und kondensierten Systemen, doch Pathologien der empirischen QEq-Methode bestehen auch in ML-QEq-Ansätzen fort. Diese Ergebnisse zeigen sowohl das Potenzial als auch die konzeptionellen Grenzen QEq-basierter MLIPs auf.