Photoinduced Ultrafast and Discontinuous Exciton Mott Transition in Monolayer WS2

Die Berichte über die Art des Exziton-Mott-Übergangs (EMT) in einlagigen Übergangsmetall-Dichalkogenide (TMDC) sind widersprüchlich. Es wird entweder ein diskontinuierlicher oder ein kontinuierlicher Übergang von der Exziton- zur Plasmaphase vorhergesagt, was entscheidende Auswirkungen auf Bauelemente wie beispielsweise Fotoschalter hat. In dieser Arbeit wird die Natur der EMT in einer WS$_2$-Monoschicht aufgeklärt, indem deren ultraschnelle optische Reaktion bei resonanter Photoanregung des A-Exzitons über einen breiten Bereich von Photoanregungsdichten untersucht wird. In Übereinstimmung mit der Literatur wird die A-Exziton-Resonanz (AX) allmählich ausgelöscht; eine detaillierte Linienformanalyse der transienten Absorptionsspektren zeigt jedoch eine abrupte Änderung der Peakposition und -breite beider Exzitonresonanzen bei einer kritischen (Mott) Dichte von 31 × 10$^{12}$ cm$^{-2}$. Eine plötzliche Rotverschiebung der transienten Spitzenposition beider Exzitonresonanzen wird auf die Renormierung der Bandlücke in Gegenwart eines Plasmas aus freien Ladungsträgern zurückgeführt, d. h. auf den EMT. Das erzeugte Plasma zerfällt innerhalb von 0,65 ps allmählich in den Exzitonzustand. Die Schärfe des Übergangs deutet darauf hin, dass der EMT von Natur aus diskontinuierlich ist und es sich nicht um einen kontinuierlichen Übergang handelt. Der B-Exziton-Resonanz (BX) gilt als empfindlicher Sensor für freie Ladungsträger. Neben der Verschiebung deutet auch die abrupte Änderung der Oszillatorstärke (OS) des BX – möglicherweise bedingt durch plasmainduzierte Abschirmung und eine gleichzeitige allmähliche Abnahme der OS des AX – auf eine mögliche räumliche Inhomogenität innerhalb des photoangeregten Bereichs der Probe hin. Darüber hinaus zeige ich auf, wie die transiente Absorptionsspektroskopie in Kombination mit einer Linienformanalyse genutzt werden kann, um die EMT in zweidimensionalen Materialien zu verstehen.