Etude de l'interaction entre le magnétisme, la structure et les propriétés électroniques dans le composé à échelles de spin à base de fer BaFe₂S₃

Récemment, une famille de composés quasi-unidimensionnels à base de fer de type « spin ladders », de formule BaFe₂X₃, où X désigne un chalcogène (Se ou S), a montré des propriétés supraconductrices sous des pressions supérieures à 10 GPa, avec des températures critiques d'environ 10 K ou 26 K selon l'espèce chalcogène. Cependant, les propriétés remarquables de ces composés vont bien au-delà de la supraconductivité. À pression ambiante, ils se comportent comme des isolants de Mott et présentent des phénomènes structuraux et magnétiques exotiques, notamment une multiferroïcité à proximité de la température ambiante. Ainsi, ces matériaux réunissent plusieurs caractéristiques clés des systèmes quantiques fortement corrélés. S'appuyant sur les nombreuses études consacrées à BaFe₂Se₃, ce travail présente une étude expérimentale approfondie de BaFe₂S₃. Une analyse détaillée de ses propriétés structurales, magnétiques et électroniques en fonction de la température et sous pression a été menée au moyen d'une approche multi-technique. Celle-ci inclut la diffraction des rayons X au synchrotron, la diffraction des neutrons, la diffusion inélastique des neutrons et la spectroscopie infrarouge au synchrotron, réalisées sur des poudres et des monocristaux issus du même lot de synthèse. Ces expériences permettent de construire une vision globale de la physique sous-jacente en fonction de la température et de la pression. À pression ambiante, notre étude a mis en évidence de nouvelles phases associées à de nouvelles structures atomiques, une transition structurale jusqu'alors non rapportée vers une structure polaire, et a montré que BaFe₂S₃ présente une combinaison d'un ordre magnétique de type « stripe » non-colinéaire, de la multiferroïcité et de la magnétoélasticité. Sous pression, en combinant des mesures structurales, magnétiques, optiques et de transport complémentaires, nous obtenons une description globale de l'évolution magnétique et structurale. Nos résultats mettent en évidence une dichotomie marquante entre des électrons Fe 3d localisés et itinérants, ce qui contribue à expliquer à la fois la persistance de l'ordre magnétique et l'émergence de la supraconductivité. En particulier, nous avons révisé de manière significative l'interprétation de plusieurs observations expérimentales rapportées dans la littérature, améliorant considérablement notre compréhension du couplage magnétoélastique, de l'ouverture du gap électronique, de la transition isolant-métal, des degrés de liberté structuraux et de la supraconductivité.