Thin-film technology for flexible sulfide-based all-solid-state lithium batteries

Les batteries lithium-métal tout-solide flexibles (ASSLMBs) offrent un fort potentiel pour l’alimentation de dispositifs portables, mais leur développement reste limité du fait de trois obstacles majeurs : une mise en forme difficile des électrolytes sulfureux sous forme de séparateurs minces, le transport ionique et électronique insuffisant dans les cathodes, ainsi que la croissance indésirable des dendrites de lithium à l’anode. Afin de surmonter ces verrous, nous avons développé des stratégies spécifiques et étudié leur efficacité de manière systématique. Un sol de Li3PS4 a été synthétisé puis transformé en films par spin-coating et pulvérisation ; grâce à un frittage assisté par solvant, une densification sans pression à 250 °C a permis d’obtenir des couches homogènes ultraminces (1–2,5 μm) présentant une conductivité ionique d’environ 10⁻⁵ S cm⁻¹, confirmée par des tests de dépôt de lithium. Parallèlement, des cathodes composites flexibles à base de Li2S ont été réalisées par pulvérisation, où les nanoparticules de Li3PS4 jouent le rôle de liants iono-conducteurs et les nanotubes de carbone forment des réseaux de conduction mixte, assurant une meilleure percolation électronique et limitant les contraintes mécaniques au cours du cyclage. Ces cathodes ont permis d’atteindre une capacité spécifique stable de 840 mAh gLi2S −1 sur 300 cycles à 0,1 C. De plus, l’introduction d’une interphase hybride Li–Ag/PEO à l’interface anode/électrolyte a amélioré le contact, favorisé un dépôt homogène du lithium et a permis d’absorber les contraintes induites par l’électrodéposition. Grâce à ces avancées combinées, des cellules Li–Li2S flexibles ont montré un fonctionnement stable pendant 110 cycles sans pression externe, avec une capacité spécifique conservée de 720 mAh gLi2S −1 . Ce travail met en évidence l’apport synergique d’électrolytes ultraminces, de cathodes flexibles et d’anodes sans dendrites, ouvrant de nouvelles perspectives pour la conception de batteries lithium tout-solide à base de sulfures sous forme de films minces.