Courants térahertz et photonique ultrarapides dans des matériaux spintroniques et 2D

Cette thèse explore l'excitation optique ultrarapide de nouvelles structures d'émetteurs térahertz spintroniques (STEs) et de matériaux quantiques bidimensionnels (2D) avec un double objectif : améliorer l'efficacité d'émission et approfondir la compréhension des dynamiques ultrarapides des porteurs et des spins. Les STEs, fonctionnant avec la conversion spin-charge (SCC) dans des couches nanométriques de type ferromagnétiques/métal lourd via l'effet Hall de spin inverse (ISHE), se sont imposés comme des sources THz à large bande particulièrement attractives. Ils produisent des spectres continus s'étendant au-delà de 10 THz tout en restant compacts, robustes, indépendants à la longueur d'onde, fonctionnent sans tension et sont adaptables à travers l'ingénierie de leurs couches. Leur émission résulte de la conversion de courants de spin ultrarapides en courants de charge transitoires, faisant d'eux un outil puissant pour sonder la matière à des échelles sous-picosecondes. Cependant, leur efficacité de conversion optique -THz, généralement comprise entre 10−6 et 10−5, est inférieure à celle d'antennes photoconductrices, limitant donc leurs applications. Dans ce contexte, la première étude démontre l'intégration de STEs de référence de typeW/CoFeB/Pt avec des cavités métalliques THz et des cristaux photoniques diélectriques au sein d'un même dispositif afin de manipuler l'environnement électromagnétique local à la fois aux fréquences optique de pompage aux fréquences d'emission THz. La combinaison des interférences constructives des impulsions THz avec le fort confinement du champ optique conduit à une augmentation d'un facteur 4 du champ électrique THz émis, correspondant à une efficacité de conversion optique-THz dépassant 10−5. Le comportement dela cavité, qui suit des résonances en λ/4, est pleinement décrit par des simulations électro-magnétiques qui permettant une l'ajustement du spectre et de la polarisation d'émission en fonction de la nature et l'épaisseur du substrat utilisé. Ces structures de cavités intégrées représentent ainsi une méthode compacte et adaptable permettant d'ouvrir la voie vers desSTEs à haute efficacité et à spectre accordable. La seconde étude est consacrée à l'émission THz ultrarapide issue d'hétérostructures van der Waals (vdW) en tranches qui combinent l'isolant topologique Bi2Se3 et le métal de transition dichalcogénure (TMD) WSe2 cristallisé sous différents polymorphes. Ces hétérostructures obtenues par épitaxie permettent de réaliser une étude systématique de l'influence de l'empilement, du nombre de couches et de la symétrie cristalline sur l'émission THz qui résulte à la fois d'effets optiques non linéaires et d'effets spintroniques qui incluent la rectification optique, des photocourants de surface et l'effet Rashba-Edelstein inverse (IREE). Les mesures de spectroscopie THz dans le domaine temporel révèlent que l'amplitude et la symétrie des champs THz émis sont gouvernées par les polymorphes cristallins, qui peuvent notamment mener à des composantes magnétiques anisotropes additionnelles liées à des effets de proximité magnétique dans le cas de polymorphes déformées. La démonstration d'hétérostructures de grande surface, contrôlées à l'échelle atomique et reproductibles, met en évidence le potentiel de ces plateformes quantiques 2D complexes pour la réalisation de dispositifs THz ultrarapides modulables et extensibles, dédiés aux applications en spintronique et photonique non linéaire. Ensemble, ces deux investigations relient les aspects fondamentaux et appliqués de la spintronique THz et de l'optique ultrarapide. La convergence de ces approches ouvre la voie à une nouvelle génération d'émetteurs THz spintroniques et quantiques alliant hauteefficacité, large bande spectrale et polarisation contrôlée, posant ainsi les bases pour de nouvelles sources compactes et polyvalentes à l'interface entre la spintronique ultrarapide, la photonique et la science des matériaux quantiques.