À l’interface de la chimie, de la physique et de la mécanique : mécanismes d’endommagement des liaisons chimiques induits par l’action des aiguilles et des lames dans les matériaux mous

Les matériaux mous ont suscité un vif intérêt dans les milieux académiques et industriels en raison de leurs remarquables améliorations en termes de performances mécaniques, notamment en résistance à la rupture et à la fatigue. Toutefois, dans les applications pratiques — qu’il s’agisse d’hydrogels ou d’élastomères, souvent utilisés comme modèles de tissus biologiques mous — ces matériaux sont fréquemment soumis à des sollicitations mécaniques localisées telles que les incisions chirurgicales, les perforations ou les sutures à l’aide d’outils tranchants. Malgré leur pertinence pratique, la plupart des études expérimentales sur la coupe se limitent à des approches descriptives à l’échelle macroscopique, offrant une compréhension limitée des mécanismes moléculaires sous-jacents. Cette lacune résulte de la difficulté à évaluer les champs de dommages localisés pendant la coupe et à les relier au comportement mécanique non linéaire, gouverné par la géométrie et la structure du réseau. Dans cette thèse, nous présentons la première application de la mécanochimie pour visualiser et quantifier directement les dommages à l’échelle moléculaire lors de la coupe de réseaux polymères mous. En utilisant des élastomères de PDMS fonctionnalisés avec des mécanophores cartographiant les dommages, nous étudions systématiquement comment l’équilibre entre étirement et coupe par lame gouverne la rupture des liaisons. La fracture induite par l’étirement entraîne une déformation globale, un émoussement de l’extrémité de fissure et des dommages moléculaires étendus. En revanche, la coupe avec une lame tranchante confine les contraintes dans une zone étroite, réduisant significativement l’ampleur des ruptures de chaînes ainsi que l’énergie nécessaire à la propagation des fissures. La corrélation linéaire observée entre l’énergie de fracture et la densité surfacique de chaînes rompues met en évidence une relation claire entre pré-étirement, émoussement de fissure et dommages moléculaires localisés. Sur la base de ces résultats, nous avons étendu notre étude à des élastomères à double réseau marqués par des mécanophores afin d’examiner comment le durcissement à la déformation influence le comportement en coupe. Notre approche fournit une compréhension multi-échelle des mécanismes de rupture des matériaux mous et propose des principes de conception pour élaborer des matériaux présentant une résistance découplée à la coupe et à la déchirure — cruciale pour les équipements de protection ou les dispositifs sportifs, où un contact accidentel avec des objets tranchants peut provoquer une rupture inattendue. Enfin, nous étudions la cristallisation induite par perforation dans des hydrogels, et montrons que la vitesse de perforation gouverne le processus de cristallisation induite par la déformation (SIC) selon deux critères : le déplacement de l’aiguille nécessaire à l’alignement des chaînes polymères, et le temps caractéristique requis pour leur cristallisation sous tension. Ces résultats établissent un cadre mécaniste pour l’optimisation des performances mécaniques des hydrogels via la SIC.