Neutral exciton manipulation in transition metal dichalcogenide heterostructures

Le développement des circuits et dispositifs excitoniques avancés pour des applications photoniques et opto-électroniques à température ambiante repose sur la capacité à contrôler le mouvement des excitons neutres dans les milieux optiquement actifs. Les monocouches semi-conductrices de dichalcogénures de métaux de transition (TMD) avec des excitons neutres extrêmement robustes et mobiles sont très attractives à cet égard. Cependant, générer un transport d'excitons efficace et contrôlé sur de longues distances reste une tâche très difficile.Dans cette thèse, en utilisant des spectroscopies de photoluminescence (PL) et de Raman sub-longueur d'onde, nous démontrons qu'une hétérojonction latérale (LH) WSe2-MoSe2 atomiquement fine transforme la diffusion isotrope des excitons en un flux unidirectionnel à travers la jonction de WSe2 vers MoSe2. En outre, un profil PL hautement asymétrique est observé à la jonction, consistant en une extinction de l'émission PL de WSe2 et une augmentation de l'émission PL de MoSe2. En conséquence, une discontinuité significative émerge dans la distribution de la densité excitonique à l'interface. Par analogie avec la résistance thermique interfaciale connue sous le nom de résistance de Kapitza, ce comportement peut être décrit en introduisant le concept de résistance excitonique de Kapitza. De plus, en combinant l'imagerie PL en champ lointain à température ambiante avec une description statistique du transport des excitons, la distribution locale et les flux excitoniques sous-jacents près des junctions sont dévoilés. Les propriétés complexes de transport plan excitonique observées près d'une interface linéaire séparant les monocouches de WSe2 et MoSe2 sont étudiées et révèlent deux régimes de diffusion distincts affectant profondément la longueur de diffusion effective des excitons. En particulier, la combinaison de deux et trois de ces interfaces permet un contrôle plan avancé de la distribution et flux excitoniques sur de grandes distances. Ces interfaces complexes permettent la focalisation et le piégeage des excitons avec une augmentation de la densité locale d'excitons jusqu'à trois ordres de grandeur. La collimation du flux d'excitons est également obtenue par la formation de lignes de courant parallèles s'étendant à quelques micromètres de la source.Dans les LHs à base de Sélénium, les émissions PL sont dominées par la recombinaison des états excitoniques A. Cependant, l'influence des espèces excitoniques coexistantes sur le transfert d'énergie des excitons à travers la jonction est loin d'être comprise. Dans ce contexte, en utilisant des expériences de PL en champ proche et lointain et de Raman à température ambiante combinées à la théorie de la diffusion continue des excitons, nous avons découvert que les propriétés optiques de la jonction étroite WS2-MoS2 ne peuvent pas être décrites en tenant compte uniquement du transport des excitons brillants A. De plus, en introduisant la densité apparent de courant des excitons A comme nouvelle métrique pour décrire la partie expérimentalement observable de la densité de courant d'excitons à l'interface, nous avons découvert que les propriétés optiques de cette interface ne peuvent pas être décrites en considérant uniquement le transport des excitons brillants A. En particulier, nous avons découvert que la capacité des excitons A à descendre en cascade vers des états de plus basse énergie conduit au transfert de leur énergie spécifique à travers la jonction, ce qui augmente l'émission PL en champ lointain de MoS2 à la jonction.