Théorie quantique de l’émission de photons dans les jonctions tunnel à molécule unique soumises à un courant électrique

Cette thèse étudie les processus d’émission de lumière dans des jonctions tunnel moléculaires, où une seule molécule est placée entre des électrodes métalliques et interagit avec un mode plasmonique confiné. Dans ces systèmes, l’injection d’un courant électrique peut induire l’émission de photons, offrant ainsi une plateforme unique pour explorer l’interaction lumière–matière à l’échelle nanométrique sans illumination externe.Pour décrire ces phénomènes, nous développons un cadre théorique basé sur des équations maîtres quantiques. Ces modèles prennent en compte à la fois le transport de charge et la dissipation radiative, ce qui permet de calculer des observables pertinentes telles que les spectres d’émission et les fonctions de corrélation photonique.Nous explorons deux modèles complémentaires. Dans le premier, la molécule est modélisée comme un système à deux niveaux avec des transitions optiquement actives. L’émission de photons se produit via un couplage dipolaire à un mode plasmonique localisé dans la jonction. Selon les paramètres du système, l’interaction peut aller du couplage faible au couplage fort. Pour caractériser cette transition, nous introduisons le concept de coopérativité, emprunté à l’optique quantique, qui mesure la compétition entre les processus cohérents et dissipatifs. Chaque régime présente des signatures spectrales distinctes. En particulier, le couplage fort donne lieu à une division de Rabi et à des oscillations cohérentes dans la statistique des photons, caractéristiques des interactions lumière–matière quantiques.Dans le second modèle, la molécule est représentée par un niveau électronique unique, où la répulsion de Coulomb empêche la double occupation. L’émission de photons résulte ici non pas de transitions internes, mais de fluctuations de charge induites par le courant. Ce mécanisme conduit à une statistique photonique particulièrement riche. En modulant la tension de polarisation, le système peut fonctionner comme une source de photons uniques (antibunching) ou comme une source de paires de photons (superbunching). Ce comportement contrôlé électriquement souligne le potentiel de ces dispositifs moléculaires pour des sources de lumière quantique pilotées par courant.Les résultats analytiques sont complétés par des simulations numériques, réalisées avec un package Python dédié. Ce code permet de calculer efficacement les observables stationnaires et les fonctions de corrélation, y compris dans des régimes inaccessibles par des méthodes analytiques.Dans l’ensemble, ce travail démontre que des jonctions moléculaires simples peuvent servir de plateformes polyvalentes pour générer et étudier de la lumière non classique à l’échelle nanométrique. Nos résultats contribuent à la compréhension fondamentale des émetteurs quantiques pilotés par courant et ouvrent la voie à de futures applications en communication quantique, détection et optoélectronique moléculaire.