Angular momentum exchange in inelastic electron-light scattering : theory and application in Ultrafast electron microscopy

La notion de chirality a une interprétation géométrique évidente pour les objets massifs tels que des coquilles d'escargots ou des molécules : l'impossibilité de superposer un objet avec son image dans un mirroir. Au cours des dernières décennies, un corpus dense d'expériences nano-optiques a fait état de plusieurs comportements dichroïques, c'est-à-dire de réponses différentes d'un système optique en fonction de la chiralité de l'illumination. Ces effets dichroïques ont motivé plusieurs travaux théoriques visant à étendre le concept de chiralité aux champs électromagnétiques, ce qui a conduit à la découverte récente de la chiralité optique. Malgré l'étude approfondie de cette problématique au cours des dernières années, plusieurs tensions conceptuelles subsistent quant à sa définition et à ses propriétés. En outre, comme les techniques optiques sont contraintes par la limite de diffraction, il manque encore un outil polyvalent pour sonder la chiralité des champs optiques jusqu'à l'échelle pertinente, c'est-à-dire l'échelle nanométrique. Dans ce travail, nous explorons les spectroscopies d'électrons rapides utilisées dans les microscopes électroniques à transmission (MET) en tant qu'outils pour sonder la chiralité optique. Ces techniques sont capables d'atteindre une résolution inférieure au nanomètre, ce qui en fait des candidats prometteurs pour caractériser la chiralité optique à l'échelle pertinente. Nous étudions en particulier trois techniques pour les expériences de nano-optique chirale en MET, la spectroscopie de perte d'énergie avec des électrons mis en forme (PSEELS), la spectroscopie électronique de gain d'énergie résolue en polarisation (pEEGS) et la cathodoluminescence résolue en polarisation (pCL), afin d'essayer de les relier à la chiralité optique ou aux observables apparentées. Dans le chapitre 2, nous développons un cadre théorique unifié basé sur la théorie de la réponse linéaire et les densités d'états électromagnétiques. En particulier, nous montrons qu'une combinaison de PSEELS, pEEGS et pCL permet de mesurer la densité de spin optique à la fois dans les régions de champ proche et de champ lointain permettant de retracer l'origine microscopique de la plupart des phénomènes chiroptiques. Nous développons également des méthodes numériques basées sur l'outil de simulation pyGDM afin de simuler PSEELS, pCL et pEEGS. Dans le chapitre 3, nous faisons un pas de côté pour développer un formalisme décrivant le PSEELS en analogie avec la physique des transitions atomiques, basé sur des règles de sélection et fournissant aux futurs expérimentateurs des outils analytiques simples d'utilisation pour concevoir des expériences d'EELS polarisé. Dans le chapitre 4 nous illustrons nos résultats sur l'étude de la chiralité optique avec les électrons rapides par une étude numérique et analytique du système de Born-Kuhn, en collaboration avec des expérimentateurs. Enfin, dans le chapitre 5, nous présentons notre travail d'implémentation du schéma expérimental du pEEGS sur un nouveau MET ultrarapide développé au CEMES.