Contribution to more sustainable biomaterials based on poly(2-oxazoline) and polysarcosine

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung nachhaltiger Biomaterialien auf Grundlage von Poly(2-oxazolin)en und Polysarcosin. Die Arbeit umfasst drei zentrale Forschungsbereiche: (i) Untersuchung der kationischen ringöffnenden Polymerisation von 2-Alkyl-2-oxazolinen im biobasierten Lösungsmittel Dihydrolevoglucosenon (Cyrene™), (ii) Entwicklung funktionalisierter Initiatoren für die kontrollierte Synthese von Polypeptoiden aus N-Carboxyanhydriden mit anschließender Post-Polymerisationsmodifikation, und (iii) lösungsmittelfreie thermische Vernetzung hydrophiler Polymere mittels Polyperoxiden zur Hydrogelherstellung. Die Polymerisation in Cyrene™ zeigte vielversprechende Ansätze für umweltfreundlichere Synthesewege, offenbarte jedoch Herausforderungen aufgrund von Kettenübertragungsreaktionen und Lösungsmittelverunreinigungen. Der neu entwickelte funktionalisierte Initiator ermöglichte die gezielte Synthese aktivierbarer Polysarcosine mit definierten Molmassen und engen Verteilungen, die durch Oxidation für nukleophile Substitutionen zugänglich gemacht werden konnten. Die Vernetzung hydrophiler Polymere in der Schmelzphase mit Polyperoxiden erwies sich als eine effiziente, umweltfreundliche Methode zur Herstellung mechanisch stabiler Hydrogele ohne toxische Vernetzungsreagenzien oder Lösungsmittel. Diese Arbeit demonstriert neue Strategien für die nachhaltige Synthese und Modifikation biomedizinisch relevanter Polymere im Einklang mit den Prinzipien der "grünen" Chemie.