Polar and electronic phase control through interacting structural modes

Abstract We demonstrate the control of coupled structural, electronic, and magnetic degrees of freedom in oxide superlattices using <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mo stretchy="false">(</mml:mo> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>LaFeO</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>3</mml:mn> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mo stretchy="false">)</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:msub> <mml:mrow> <mml:mo>/</mml:mo> </mml:mrow> <mml:mo stretchy="false">(</mml:mo> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>CaFeO</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mn>3</mml:mn> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mo stretchy="false">)</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> as a concrete model system. Combining symmetry-mode analysis, first-principles density functional theory calculations, Berry-phase polarization with phonon computations with density functional perturbation theory, we uncover a previously unrecognized polar A-type charge-disproportionation mode <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>ACD</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> that couples to the hybrid-improper trilinear polar mode <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>Tri</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> . This multimode interaction <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mi mathvariant="normal">M</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:mo>∼</mml:mo> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>Tri</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>ACD</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> lowers the symmetry to polar Pc within the C-type antiferromagnetic ordering and generates a rich phase space comprising polar metallic , semimetallic , and insulating ground states. A two-parameter Landau-type energy map <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mi>E</mml:mi> <mml:mo stretchy="false">(</mml:mo> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>Tri</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>ACD</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:mo stretchy="false">)</mml:mo> </mml:mrow> </mml:math> reveals four symmetry-related polarization domains while both <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>Tri</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> and <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>ACD</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> set the direction of the spontaneous polarization. <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:msub> <mml:mi>Q</mml:mi> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>ACD</mml:mi> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> controls a tunable electronic structure leading to insulator <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mo stretchy="false">→</mml:mo> </mml:mrow> </mml:math> metal <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="