Methodological developments in attributing emission‐source contributions to atmospheric chemical composition : applications to atmospheric particles (PM), ice core records and oxidative potential of PM

La pollution de l'air est devenue l'un des principaux facteurs de risque de décès, avec 8,1 millions de décès dans le monde depuis 2021, dont les particules (PM) sont les principales responsables. Les PM sont un mélange complexe de molécules en suspension dans l'atmosphère, provenant d'émissions de sources multiples. Les mécanismes des effets néfastes des particules sur la santé sont complexes, dont une des voies les plus importantes est leur capacité à générer des espèces réactives de l'oxygène (ROS), qui à leur tour déclenchent un stress oxydatif et une réponse inflammatoire. Le potentiel oxydatif (PO) des particules est un indicateur de la capacité des particules à catalyser la formation d'ERO ou à épuiser les substituts antioxydants dans le poumon. Le PO des particules devient une mesure recommandée dans la nouvelle directive européenne sur pour estimer l'exposition aux particules sur la santé humaine. Plusieurs méthodes ont été mises au point pour évaluer le PO des PM, l'association entre le PO et les sources de PM étant considérée comme une bonne approche. Cette approche consiste tout d'abord à identifier et à quantifier les sources d'émission de particules (PM SA), puis à réaliser une PO SA, qui détermine l'activité redox de ces sources. La méthodologie la plus utilisée pour l'analyse PM SA est la factorisation de la matrice positive (PMF), et la régression linéaire multiple pour PO SA.Cette thèse a pour but de faire progresser et d'affiner les méthodologies de PM SA et PO SA en utilisant divers ensembles de données obtenus par l'analyse hors ligne de l'échantillonnage des filtres ou par des mesures en ligne. Ces sont sur sites en Europe, en Amérique du Sud et en Asie du Sud-Est, avec des caractéristiques variées.Plusieurs aspects du développement de la méthodologie PMF ont été menés dans les études, qui ont testé la sensibilité du modèle aux données d'entrée, incorporé les traceurs dans le modèle, et testé la capacité et l'état du modèle pour identifier les sources de PM. En outre, différents outils permettant d'évaluer et de valider les résultats sont développés dans la thèse. Finalement, un paquetage Python est développé, comprenant tous les outils nécessaires pour préparer la matrice d'entrée pour PMF, valider le résultat (en comparant les ratios de diagnostic, et en comparant avec les profils chimiques dans SpeciEurope), et aussi visualiser les résultats.Une approche PMF innovante et avancée qui intègre à la fois des mesures en ligne (ACSM, AE33) et hors ligne (traceurs organiques à base de filtres) afin d'obtenir une caractérisation plus détaillée des sources d'aérosols organiques (OA) à la haute résolution temporelle des instruments en ligne. Cette analyse PMF avancée a été réalisée à Lyon, un site urbain de fond en France, ce qui constitue l'une des premières analyses PMF combinées réalisées pour une année de ces mesures. La bonne performance de l'analyse PMF a démontré la faisabilité d'une analyse PMF combinée en temps multiple, et a mis en évidence de nouvelles informations sur les sources d'OA.Enfin, la méthodologie PO SA est développée pour évaluer l'association entre les sources dérivées du PMF et PO. Cette thèse comprend la première étude qui compare huit techniques de régression afin d'éclairer les conditions de sélection de la technique de régression la plus appropriée pour l'analyse d'impact sur PO. Une recommandation pour la sélection de la technique de régression pour PO SA basée sur les caractéristiques de l'ensemble de données est fournie, améliorant un résultat PO SA plus robuste.Poursuivant les efforts de l'équipe Qualité de l'air, cette thèse vise à progresser dans l'évaluation complète des sources de particules et de leurs impacts sur la santé. Ce travail a été associé à 4 articles en tant que premier auteur (2 publiés, 2 soumis), 15 autres articles en tant que co-auteurs (8 publiés, 1 soumis et 6 en cours).