Zéolithes de type pentasil avancées pour applications catalytiques

La performance catalytique des zéolithes dépend de la morphologie cristalline, de l’acidité et de la répartition des atomes d’aluminium du réseau, mais le contrôle précis de ces paramètres lors de la synthèse reste difficile. Cette thèse explore des stratégies permettant de contrôler la cristallisation, la morphologie et l’acidité des zéolithes de type pentasil, et clarifie le rôle catalytique des groupes silanols dans la conversion du méthanol. L’influence de la teneur en eau, de la concentration en OSDA et d’additifs tels que l’urée et la tétraméthylguanidine (TMG) a d’abord été examinée. Une teneur en eau réduite et une concentration élevée en OSDA ont accéléré la cristallisation et diminué la taille cristalline, tandis que l’urée et la TMG ont favorisé la formation d’agrégats MEL en forme de fleur et enrichi l’aluminium du réseau dans les canaux droits, prolongeant la durée de vie catalytique dans la réaction MTO d’un facteur de 2 à 4.L’incorporation de Ba2+ et de Sr2+ dans les gels de synthèse a conduit à des zéolithes hiérarchiques présentant des morphologies mésoporeuses distinctes. Ces cations ont réduit l’acidité de Brønsted, modifié la composition de surface externe, supprimé la chimie du cycle aromatique et amélioré la sélectivité en propylène ainsi que la stabilité, par rapport au MEL conventionnel.Une méthode « one-pot » a ensuite été développée pour synthétiser des cristaux MEL creux à coque uniforme et cavité interne importante, renforçant l’acidité de Brønsted et la distribution de l’aluminium. Enfin, l’étude de MFI pure-silice micro- et nanométrique a révélé que les silanols isolés ou faiblement pontés participent activement à la transformation du méthanol et influencent les voies réactionnelles et la cokéfaction. Dans l’ensemble, ce travail propose des principes de conception pour des zéolithes avancées présentant des performances MTO améliorées.