Étalonnage absolu et quantification de l'oxygène atomique dans les plasmas nanosecondes à l'aide de la fluorescence induite par laser à absorption à deux photons

L’oxygène atomique est couramment produit dans des milieux réactifs, tels que les plasmas froids et les environnements de combustion. En raison de sa forte réactivité chimique et de sa courte durée de vie, des mesures temporellement et spatialement résolues de sa densité sont essentielles pour comprendre sa cinétique et les mécanismes réactionnels. La fluorescence induite par laser en absorbant deux photons (TALIF) s’est imposée comme une technique non-intrusive efficace pour détecter les espèces atomiques. Utilisant des impulsions laser rapides (nanoseconde) ou ultra-rapides (picoseconde/femtoseconde), la technique TALIF permet l’excitation localisée des atomes à l’état fondamental et la détection de l’émission de fluorescence avec une excellente résolution spatio-temporelle. Une fois bien calibrée, elle permet une quantification absolue sur une large gamme dynamique.Un défi majeur de l'O-TALIF réside dans l’incertitude liée au rapport de section efficace d’absorption à deux photons entre le xénon (gaz de référence) et l’oxygène atomique. Ce rapport, fourni par une seule équipe il y a vingt ans, reste largement utilisé. Toutefois, des études récentes suggèrent qu’il pourrait conduire à une surestimation de la densité d’oxygène. Une autre difficulté émerge avec la TALIF ultra-rapide, particulièrement adapté aux plasmas transitoires soumis à un fort écrantage collisionnel à haute pression. Dans ces conditions, un modèle fondé sur les équations de taux de transition peut surestimer la population d’états excités – et donc la densité d’état fondamental – en négligeant les effets de cohérence et les phénomènes de saturation.Cette thèse propose donc une méthode innovante pour calibrer le rapport de section efficace Xe/O dans le cadre du TALIF nanoseconde. Une décharge pulsée nanoseconde, appliquée dans un tube capillaire millimétrique, permet une dissociation moléculaire efficace grâce à un champ électrique réduit élever et une forte densité d’énergie spécifique. Une dissociation complète de l’oxygène moléculaire a été obtenue dans la section rémanente d’une décharge N2+5%/2% O2 à pression modérée, fournissant une source bien caractérisée d’atomes d’oxygène, servant ensuite de référence pour la calibration du rapport Xe/O. Les simulations numériques unidimensionnelles développées sont utilisées pour vérifier la dissociation complète de l'oxygène, comparer les résultats avec les données expérimentales et analyser la voie de formation de l'oxygène atomique. Des diagnostics électriques (shunt de courant arrière et sonde capacitive) ont été employés, et la température du gaz a été déterminée par spectroscopie d’émission optique. Ces mesures ont permis de caractériser et d’ajuster la décharge, posant les bases de la modélisation cinétique et de la validation des résultats.Ce travail de calibration a été ensuite étendu à la TALIF picoseconde. Comparé au régime nanoseconde, le laser picoseconde permet une excitation plus efficace des atomes d’oxygène à l’état fondamental. Le rapport Xe/O a été confirmé à 1,8 dans les deux cas, avec des incertitudes de ±0,2 et ±0,3 respectivement. La validité des équations de taux et les conditions nécessitant le passage aux équations de Bloch optiques ont été discutées.D'autres applications de l'O-TALIF ont été explorées, soulignant sa capacité à réaliser des diagnostics résolus dans le temps et l'espace. L'évolution temporelle de l'oxygène atomique dans la rémanence des décharges capillaires nanosecondes dans le CO2 a été mesurée afin de valider le modèle cinétique et de mieux comprendre les voies de dissociation à champ électrique réduit élever et à énergie spécifique déposée élevée. L’application de la calibration absolue dans une décharge plane à écart variable nanoseconde a permis de confirmer la formation d’un gradient de densité en O, susceptible de jouer un rôle clé dans l’initiation et la propagation des ondes de détonation.