Valorisation électrocatalytique et électrosynthèse : intégration de la réduction du CO2 et de la décomposition du polyéthylène téréphtalate pour une production durable d'acide formique et d'hydrogène

L'accumulation croissante de déchets plastiques et la hausse des concentrations de CO2 dans l'atmosphère comptent parmi les défis environnementaux les plus pressants de notre époque. Cette thèse explore des stratégies électrocatalytiques innovantes pour le recyclage durable des déchets de polyéthylène téréphtalate (PET) et la réduction électrochimique du CO2, afin de produire des produits chimiques à valeur ajoutée tels que l'acide formique et les carburants à base d'hydrogène. La recherche porte sur la conception, la synthèse et l'application de catalyseurs avancés, notamment des composites bimétalliques CoCuOx/MXene, CuO@Cu et des matériaux à base de bismuth, afin de permettre une récupération efficace et sélective des ressources.Dans la première partie de ce travail, un catalyseur CoCuOx/MXene a été développé pour la valorisation électrocatalytique du PET en acide formique et en hydrogène. Ce catalyseur a montré une activité et une stabilité exceptionnelles, atteignant une efficacité faradique et des rendements élevés dans des conditions de réaction douces. Des études mécanistiques ont révélé que les effets synergétiques entre CoCuOx et MXene amélioraient l'adsorption et l'activation des intermédiaires dérivés du PET, permettant un clivage efficace des liaisons C-C et une conversion ultérieure en acide formique.La deuxième partie de la thèse étudie la réduction électrochimique du CO₂ à l'aide de catalyseurs à base de bismuth, en se concentrant sur la production sélective d'acide formique. Les catalyseurs au bismuth ont démontré une sélectivité élevée et une faible surtension pour la production d'acide formique, attribuées à leur capacité à stabiliser les intermédiaires réactionnels clés. De plus, un système intégré à double électrode a été conçu pour réaliser simultanément la réduction du CO₂ à la cathode et l'oxydation de l'éthylène glycol à l'anode, permettant la coproduction d'acide formique à partir de matières premières dérivées du CO₂ et du PET. Cette approche a non seulement amélioré l'efficacité globale, mais a également démontré le potentiel d'une récupération des ressources évolutive et durable.Les résultats de cette recherche soulignent le potentiel de l'électrocatalyse comme technologie transformatrice pour relever les défis mondiaux liés à la gestion des déchets plastiques et aux émissions de carbone. En développant des catalyseurs efficaces et rentables, en optimisant la conception des réacteurs et en intégrant des sources d'énergie renouvelables, ces travaux contribuent à l'avancement d'une production chimique durable et à la transition vers une économie circulaire. Les futures orientations de recherche comprennent l'amélioration de la stabilité des catalyseurs, la mise à l'échelle des systèmes électrochimiques et la réalisation d'analyses environnementales et économiques complètes pour faciliter leur adoption industrielle.