Modélisation et simulation de l’auto-assemblage de nanoparticules sous champ magnétique externe

Dans cette thèse, nous utilisons la méthode de la dynamique moléculaire (Molecular Dynamics) et l’approche d’amortissement de Evans et Beeler pour modéliser et simuler l’évolution de nanoparticules magnétiques (MNPs) soumises à un champ magnétique. Les simulations sont guidées par des données expérimentales portant sur l’évolution sous champ des MNPs de Fe₃O₄, obtenues par microscopie à rayons X in situ et en phase liquide sur la ligne de lumière HERMES du Synchrotron Soleil. Chaque nanoparticule est modélisée comme une sphère mono-domaine portant un moment magnétique, et les interactions magnétiques sont calculées à partir de l’énergie d’interaction dipôle-dipôle. La formation de clusters est favorisée par l’introduction de forces attractives de type van der Waals, tandis qu’un potentiel répulsif de Lennard-Jones est intégré au modèle afin d’éviter leur superposition. Sous l’effet d’un champ magnétique appliqué (Ba), les clusters de MNPs se déforment et s’allongent selon un processus discontinu et par paliers, caractérisé par des seuils critiques du champ (Bc). Ce comportement met en évidence deux régimes distincts : Régime I (Ba < Bc) : les dipôles s’alignent avec le champ avec un réarrangement minimal des particules, plaçant le système dans un état métastable ; Régime II (Ba > Bc) : le système réduit son énergie magnétique par une réorganisation structurelle globale, évoluant vers une configuration plus stable et allongée. Ensuite, l’analyse du processus d’élongation est développée en décomposant les structures globales en sous-clusters reliés entre eux par des zones contenant moins de particules, identifiées comme des zones fragiles. Enfin, nous étudions également le comportement de rotation des clusters allongés sous champ magnétique. Ce travail apporte un éclairage nouveau sur les mécanismes d’auto-assemblage magnétique et les transitions structurelles discontinues des clusters de MNPs à l’échelle nanométrique.Dans la seconde partie de la thèse, l’attention se porte sur le comportement des particules magnétiques soumises à des contraintes mécaniques au sein d’un milieu élastomère. En particulier, nous simulons l’effet de magnétostriction observé dans les élastomères magnétorhéologiques (MREs). La matrice élastomère est représentée comme un réseau discret de nœuds reliés par des ressorts élastiques, modélisés à l’aide de potentiels élastiques harmoniques et angulaires. Une distribution aléatoire de particules est introduite en plaçant les particules sur un sous-ensemble aléatoire de nœuds. Pour simuler les déformations induites par le champ, nous explorons deux configurations : un réseau cubique diamant et une structure amorphe. Nos résultats reproduisent qualitativement les observations expérimentales, montrant une élongation dans la direction du champ magnétique et une contraction dans les directions transverses. Nous montrons également que la magnétostriction peut être analysée à l’aide de calculs de contraintes macroscopiques induites par le champ, et qu’une augmentation de la susceptibilité magnétique des particules conduit à une déformation plus importante. Ce travail met en évidence la capacité des modèles microscopiques développés à capturer et modéliser la magnétostriction dans les MREs, en offrant une alternative aux approches basées sur la mécanique des milieux continus.