Understanding Structure and Molecular Interactions of Porous Ionic Liquids

Cette thèse explore la structure moléculaire et le comportement interfacial des liquides ioniques poreux (PILs) à l'aide de simulations atomistiques, afin de comprendre comment l'organisation du solvant et les interactions avec les surfaces influencent la porosité, la stabilité et les performances fonctionnelles. Les liquides ioniques poreux sont obtenus par dispersion de solides nanoporeux, tels que les cadres métalliques-organiques (MOFs), dans des solvants ioniques ou eutectiques volumineux, incapables de pénétrer dans les pores, ce qui permet de préserver une porosité permanente en phase liquide.Des simulations de dynamique moléculaire (MD) ont été utilisées pour étudier comment les liquides ioniques, qui forment des nanodomaines chargés et apolaires, influencent le comportement des particules en suspension. L'analyse structurale et les calculs du potentiel moyen de force (PMF) montrent que l'organisation du solvant régule les interactions interparticulaires et contribue à la stabilisation ou à l'instabilité cinétique des suspensions par la présence de barrières énergétiques à l'agrégation.Le comportement des solvants eutectiques profonds (DES) a également été étudié à l'aide d'un système modèle composé de bromure de méthyltriphenylphosphonium/glycérol et du MOF ZIF-8. Les simulations confirment que la porosité est conservée grâce à l'exclusion des composants du solvant des pores du MOF, et les simulations d'adsorption du CO₂ montrent une accumulation préférentielle du gaz dans la phase poreuse, guidée par la structuration interfaciale.Enfin, la thèse examine l'utilisation d'un MOF biocompatible, CD-MOF-1, combiné à un solvant ionique pour favoriser la solubilisation et le transport de principes actifs pharmaceutiques (API) peu solubles. Un champ de force polarisable a été développé pour modéliser avec précision la flexibilité du réseau. Des simulations de métadynamique ont été utilisées pour étudier l'inclusion des API et quantifier le paysage énergétique de la complexation hôte-invité.Dans l'ensemble, ce travail fournit une compréhension à l'échelle moléculaire des liquides ioniques poreux et soutient leur conception rationnelle pour des applications en séparation de gaz, formulation colloïdale et vectorisation pharmaceutique.