From Photoionisation to Electron Coincidence Spectroscopy: Graphitic experimental data analysed with Density Functional Theory

Niederenergetische Elektronen sind für unzählige Phänomene verantwortlich, angefangen bei der Entstehung von präbiotischen Molekülen in interstellaren Nebeln bis zu Bildung von Nano-Mustern in Lithografie mit extrem ultraviolettem Licht (XUV). Das Verhalten von niederenergetischen Elektronen (LEEs) in Festkörpern ist ein komplexer Prozess, ihre quantitative Beschreibung verlangt die Einbeziehung von Mechanismen, die über die üblich getroffenen Vereinfachungen für schnelle Elektronen hinausgehen. In dieser Arbeit wird eine Methode vorgestellt, die auf Ab-initio-Rechnungen basiert, um einfache Coulomb-Streuung (einer der möglichen Erzeugungsprozesse für LEEs) in der ersten Bornschen Näherung anhand von vier Elektronenspektroskopieexperimenten zu simulieren. Wie werden Elektronen erzeugt? Die zugrundeliegenden Fragen, die für die in diesen Experimenten beobachteten Effekte hinsichtlich der Anwendung der Ein-Elektronenbehandlung und des Einflusses der Coulomb-Streuung (Elektron mit Elektron) verantwortlich sind, werden behandelt.Die entwickelte Methodik wurde auf die Beschreibung eines statischen, hochpräzisen Photonenstrahl-Experiments unter Verwendung eines Photoemissions-Elektronenmikroskops (PEEM) angewendet. Vorhandene Ergebnisse aus drei Elektronenstrahl-Experimenten, die die Abhängigkeit des Elektronenenergieverlusts von verschiedenen experimentellen Observablen messen, wurden analysiert. Die winkelaufgelöste Reflekionselektronen-Energieverlustspektroskopie (Ar-REELS) misst die Streuwinkelabhängigkeit, die inelastische Very Low Energy Electron Diffraction (Inelastic VLEED) misst sie als Funktion der Einfallsenergie und die Secondary Electron-Electron Energy Loss Coincidence Spectroscopy (SE2ELCS) misst die doppelt-differenzielle Sekundärelektronenproduktion für mögliche Primärenergieverluste. Die zugrunde liegenden Berechnungen wurden für zwei graphitische Proben mit spezifischen elektronischen und optischen Eigenschaften durchgeführt, hochorientiertem pyrolytischem Graphit (HOPG) und monokristallinem Graphit SCG(0001) aus einem Meteoroiden. Mit zunehmender Komplexität des Elektronenstreuprozesses und basierend auf Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) wurde die Einfach-Coulomb-Streuung simuliert und ihr Beitrag zu jeder einzelnen Messung untersucht.Unsere Ergebnisse zeigen, dass die in PEEM beobachteten impulsaufgelösten Photoionisationsmerkmale durch unseren Ansatz mit hoher Genauigkeit beschrieben werden können. Die einzelnen Modellbeschränkungen, die mit der Beschreibung von Elektronenstrahlmessungen (Ar-REELS, inelastisches VLEED und SE2ELCS) verbunden sind, werden zusammen mit möglichen Verbesserungen identifiziert. Die wichtigsten Einschränkungen unserer Methodik, die sich aus dem Vergleich mit den Experimenten ergeben, sind die nicht behandelten kollektiven Anregungen (Plasmonen), ein genaues Oberflächenübergangsmodell sowie die elastische Reflektion von Elektronen.