Investigation de descripteurs pour la compréhension et la prédiction de la stabilité à l’oxydation des fluides par apprentissage automatique

Le secteur de l'aviation contribue à environ 4 % des émissions mondiales de CO2 et demeure l'une des industries les plus importantes à l'échelle mondiale. Cependant, réduire les émissions dans ce secteur demeure un défi considérable. En effet, l'électrification est limitée par la faible densité énergétique des batteries actuelles, tandis que l'adoption de l'hydrogène cryogénique est freinée par le développement de réservoirs de stockage légers. En revanche, des efforts de recherche signficatifs se sont concentrés sur le développement et la certification de carburants synthétiques issus de matières premières renouvelables, communément appelés carburants durables d'aviation (SAF, pour Sustainable Aviation Fuels).Bien que les carburants conventionnels pour avions et les SAF soient généralement supposés conserver leurs propriétés au fil du temps, leur exposition aux polluants et au stress thermique peut entraîner une oxydation. L'oxydation dégrade la qualité des carburants, réduit l'efficacité des sys-tèmes et peut même provoquer des défaillances opérationnelles. La modélisation cinétique a été un outil clé pour étudier les phénomènes d'oxydation, mais ses mécanismes sont généralement développés pour la phase gazeuse. Étendre ces modèles pour tenir compte des effets du solvant en phase liquide est particulièrement difficile, notamment pour des mélanges complexes comme les carburants.Pour relever ces défis, cette thèse utilise des techniques de modélisation basées sur les données pour étudier les phénomènes d'oxydation, notamment les relations quantitatives structure-propriété (QSPR) et la modélisation basée sur la spectroscopie proche infrarouge (NIR). Une limitation notable observée dans la littérature est la rareté des données d'oxydation pour les hydrocarbures purs, ce qui a tout d'abord conduit au développement d'une nouvelle base de données dans ce travail de thèse. Le test d'oxydation rapide à petite échelle (RSSOT), également connu sous le nom de test PetroOxy ou RapidOxy, a été utilisé pour mesurer la période d'induction (IP), un paramètre qui quantifie le temps nécessaire pour qu'un échantillon réagisse avec une quantité donnée d'oxygène.Cette étude a portée sur l'analyse de 95 hydrocarbures sur une plage de température allant de 40 °C à 160 °C, identifiant des tendances de réactivité basées sur les caractéristiques moléculaires. À partir de ces tendances, un modèle prédictif QSPR pour la période d'induction a été développé, en testant plusieurs algorithmes d'apprentissage automatique, notamment la machine à vecteurs de support (SVM) avec un noyau à base radiale (RBF), XGBoost Tree et XGBoost Linear. Le modèle semi-quantitatif résultant constitue un outil utile pour le criblage des candidats potentiels pour les carburants.Pour la modélisation de la période d'induction basée sur la spectroscopie NIR, l'étude a utilisé une machine à vecteurs de support avec un noyau RBF. Cependant, cette approche a donné un modèle de faible précision. Sur la base des tendances de réactivité observées, les limites de la spectroscopie NIR pour prédire la période d'induction sont discutées. Enfin, ce travail propose la spectroscopie par résonance magnétique nucléaire (RMN) comme une technique plus appropriée à cette fin et présente des résultats de modélisation basés sur des données RMN simulées.