Intéractions entre le méthylglyoxal et les poussières minérales naturelles

L’intégration pertinente des processus hétérogènes dans les modèles atmosphériques nécessite la détermination des paramètres cinétiques caractérisant les interactions des espèces atmosphériques avec les aérosols. Cette thèse a pour objectif d’étudier les interactions entre le méthylglyoxal (MGL) et les poussières minérales naturelles. Pour atteindre cet objectif, une approche en deux étapes est utilisée. Premièrement, lors d’une phase de criblage, une large gamme d'échantillons naturels provenant des principales régions arides du monde, ainsi que des substituts minéraux, sont utilisés pour comprendre l'impact de la composition chimique sur la capture du MGL. Deuxièmement, lors d’une phase d'approfondissement, l'influence des conditions environnementales, telles que la concentration en MGL, l'humidité relative et la température, est étudiée. Les résultats obtenus contribuent à une meilleure modélisation des processus atmosphériques impliquant les poussières minérales et le MGL. Les interactions entre le MGL et les poussières sont étudiées à l'aide de trois techniques expérimentales complémentaires. La cellule de Knudsen et le tube à écoulement à paroi revêtue sont utilisés pour étudier la cinétique de la capture du MGL, c'est-à-dire la détermination des coefficients d'absorption initiaux et à l'état stationnaire, dans les phases de criblage et d'approfondissement. La spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier par réflexion diffuse (DRIFTS) est utilisée pour étudier le mécanisme de surface de la capture du MGL sur des poussières minérales sélectionnées et leurs principaux composants. Les expériences menées avec la cellule de Knudsen mettent en évidence une forte affinité du MGL avec les poussières, se traduisant par des coefficients de capture initiaux élevés, avec des valeurs proches de celles des radicaux atmosphériques. La composition de la poussière joue un rôle dans la capture du MGL, lié en particulier à la présence d’éléments tels que l'aluminium et le titane. Dans des conditions sèches, le MGL est capturé par les poussières de manière irréversible, en dessous du seuil de la monocouche. Le suivi in situ de la capture du MGL par les poussières minérales par DRIFTS montre que le MGL induit des modifications chimiques dans et sur la surface des particules. Le MGL peut être capturée par plusieurs voies distinctes, impliquant une capture non réactive et réactive. À des niveaux d'humidité relative atmosphérique, les voies de capture non réactives sont restreintes, tandis que de nouveaux chemins réactifs sont présents à la surface des particules, illustrant que l'eau est un facteur clé de la capture du MGL par les poussières. Les expériences en tube à écoulement confirment l'impact des conditions atmosphériques sur la capture du MGL. Si l'humidité tend à entraver la capture du MGL sur les poussières, la diminution de la température ainsi que la réduction de la concentration de MGL favorisent la capture de celui-ci. Les données expérimentales obtenues dans des conditions atmosphériques typiques mettent en évidence la contribution de la perte hétérogène de MGL à la surface des poussières. Ce travail montre que les poussières minérales peuvent constituer une voie majeure d'élimination du MGL dans l'atmosphère. L'interaction entre le MGL et les poussières minérales peut affecter la distribution du MGL lors du transport des poussières et pourrait également constituer une source significative d'aérosols organiques secondaires (AOS) dans l'atmosphère. La capture du MGL, par des voies réactives et non réactives, entraîne des modifications des particules minérales vierges, influençant ainsi leurs effets sur la qualité de l'air et le climat. Les données expérimentales représentatives sont mises à la disposition des modélisateurs pour enrichir les simulations actuelles sur les processus atmosphériques hétérogènes.