Dissolution convective du CO2 en milieux poreux transparent saturé

Le stockage à long terme du CO2 est une stratégie clé pour atteindre les objectifs de l'Accord de Paris de 2015. Les processus post-injection de CO2 dans les aquifères salins doivent être compris afin d'améliorer l'efficacité et la sécurité du stockage. L'un des processus critiques est la dissolution convective, dans laquelle le CO2 se diffuse dans la saumure, provoquant une convection due à la poussée d'Archimède en raison des différences de densité. Malgré des processus physico-chimiques bien caractérisés, des questions subsistent sur la dissolution convective 3D du CO2. Ce travail vise à développer une méthode expérimentale utilisant la shadowgraphie pour étudier la convection dans des milieux poreux saturés transparents. L'objectif final est de mesurer la dissolution convective du CO2 dans une saumure à l'intérieur d'un milieu poreux constitué de billes de verre borosilicaté à l'aide de la shadowgraphie. Un défi particulier consiste à faire correspondre l'indice de réfraction du fluide saturant aux particules solides, ce qui rend l'eau impraticable avec les billes de verre. Nous avons mis au point une procédure d'adaptation de l'indice de réfraction en utilisant des fluides compatibles qui rendent le milieu poreux transparent. Nous avons testé des mélanges toluène/1-hexanol, thiocyanate de potassium (KSCN) et cyclohexanol/toluène. Avec un milieu poreux transparent saturé de mélange toluène/1-hexanol (76/24% en poids), un dispositif expérimental a été mis au point pour étudier la dissolution convective à l'aide de fluides analogues par shadowgraphie pour une analyse détaillée du mélange convectif. Une méthode de mesure de la vitesse à haute résolution pour les panaches convectifs a également été mise au point. Les résultats montrent que les différences de densité entraînant la convection affectent la vitesse du front convectif, ce qui est crucial pour prédire le mélange convectif dans les milieux poreux pertinents pour la séquestration du CO2. Une autre méthodologie expérimentale basée sur la shadowgraphie a été développée pour étudier la dissolution convective dans les milieux poreux transparents en utilisant du CO2. Ces expériences ont été menées entre 293,15 K et 298,15 K et entre 0,5 et 4 MPa. Afin de comprendre et d'expliquer les résultats, les propriétés thermophysiques des mélanges CO2+saturation ont (70 % en poids de cyclohexanol/30 % en poids de toluène) été déterminées à haute pression et à haute température. Les résultats indiquent que la pression d'injection du CO2 affecte de manière significative la vitesse de dissolution et le mélange convectif dans les milieux poreux transparents. La vitesse du front convectif des panaches augmente avec l'augmentation du nombre de Rayleigh avec une échelle super-linéaire, confirmant les résultats de l'étude de convection utilisant des fluides analogues miscibles. Enfin, nous avons effectué des simulations numériques directes en 2D et 3D pour mesurer les profils de concentration de CO2 et les flux de dissolution que nos expériences en laboratoire ne pouvaient pas fournir. Les résultats montrent que si les structures du panache diffèrent entre les scénarios 2D et 3D, l'étendue de la région mixte est comparable dans les deux cas. Nos résultats soulignent que le flux de dissolution dépend davantage du nombre de Rayleigh que de la dimensionnalité de la simulation numérique.

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theses.fr (ABES)
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2025-01-28
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Amphibian and Reptile Biology
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article
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Amphibian and Reptile Biology
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Le stockage à long terme du CO2 est une stratégie clé pour atteindre les objectifs de l'Accord de Paris de 2015. Les processus post-injection de CO2 dans les aquifères salins doivent être compris afin d'améliorer l'efficacité et la sécurité du stockage. L'un des processus critiques est la dissolution convective, dans laquelle le CO2 se diffuse dans la saumure, provoquant une convection due à la poussée d'Archimède en raison des différences de densité. Malgré des processus physico-chimiques bien caractérisés, des questions subsistent sur la dissolution convective 3D du CO2. Ce travail vise à développer une méthode expérimentale utilisant la shadowgraphie pour étudier la convection dans des milieux poreux saturés transparents. L'objectif final est de mesurer la dissolution convective du CO2 dans une saumure à l'intérieur d'un milieu poreux constitué de billes de verre borosilicaté à l'aide de la shadowgraphie. Un défi particulier consiste à faire correspondre l'indice de réfraction du fluide saturant aux particules solides, ce qui rend l'eau impraticable avec les billes de verre. Nous avons mis au point une procédure d'adaptation de l'indice de réfraction en utilisant des fluides compatibles qui rendent le milieu poreux transparent. Nous avons testé des mélanges toluène/1-hexanol, thiocyanate de potassium (KSCN) et cyclohexanol/toluène. Avec un milieu poreux transparent saturé de mélange toluène/1-hexanol (76/24% en poids), un dispositif expérimental a été mis au point pour étudier la dissolution convective à l'aide de fluides analogues par shadowgraphie pour une analyse détaillée du mélange convectif. Une méthode de mesure de la vitesse à haute résolution pour les panaches convectifs a également été mise au point. Les résultats montrent que les différences de densité entraînant la convection affectent la vitesse du front convectif, ce qui est crucial pour prédire le mélange convectif dans les milieux poreux pertinents pour la séquestration du CO2. Une autre méthodologie expérimentale basée sur la shadowgraphie a été développée pour étudier la dissolution convective dans les milieux poreux transparents en utilisant du CO2. Ces expériences ont été menées entre 293,15 K et 298,15 K et entre 0,5 et 4 MPa. Afin de comprendre et d'expliquer les résultats, les propriétés thermophysiques des mélanges CO2+saturation ont (70 % en poids de cyclohexanol/30 % en poids de toluène) été déterminées à haute pression et à haute température. Les résultats indiquent que la pression d'injection du CO2 affecte de manière significative la vitesse de dissolution et le mélange convectif dans les milieux poreux transparents. La vitesse du front convectif des panaches augmente avec l'augmentation du nombre de Rayleigh avec une échelle super-linéaire, confirmant les résultats de l'étude de convection utilisant des fluides analogues miscibles. Enfin, nous avons effectué des simulations numériques directes en 2D et 3D pour mesurer les profils de concentration de CO2 et les flux de dissolution que nos expériences en laboratoire ne pouvaient pas fournir. Les résultats montrent que si les structures du panache diffèrent entre les scénarios 2D et 3D, l'étendue de la région mixte est comparable dans les deux cas. Nos résultats soulignent que le flux de dissolution dépend davantage du nombre de Rayleigh que de la dimensionnalité de la simulation numérique.

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