Révéler les propriétés de l'état fondamental des matériaux iridates : la nature multi-orbitale, l'origine de la transition métal-isolant et l'effet du dopage sur la structure électronique

Depuis la découverte de l'état fondamental isolant non conventionnel dans Sr2IrO4 au début de l'année 2009, les matériaux iridates ont attiré une attention considérable. Bien que le rôle crucial du fort couplage spin-orbite (SOC) dans la transition métal-isolant ait été rapidement identifié, il reste difficile de déterminer si la formation du intervalle isolante résulte de l'apparition de moments magnétiques (isolant de type Slater) ou de l'interaction de Coulomb (isolant de type Mott). Indépendamment de l'origine de la phase isolante, le modèle à une seule bande avec j=1/2 a été largement invoqué pour expliquer la physique des iridates avec une configuration électronique 5d5, établissant ainsi des analogies avec les supraconducteurs cuprates. Néanmoins, la capacité de cette image simplifiée à expliquer pleinement la physique des composés iridates a été remise en question, tant sur le plan théorique qu'expérimental. Ainsi, l'essence multi-orbitale (ou mono-orbitale) et la nature de la phase isolant ont été largement débattues au cours de la dernière décennie. Nous essayons ici d'élucider ces deux aspects, en nous concentrant sur deux systèmes : Ba2IrO4 et Sr2IrO4.Un peu moins connu, Ba2IrO4 est un matériau similaire à Sr2IrO4 avec des propriétés similaires mais une structure cristalline plus simple, qui a reçu comparativement peu d'attention. Dans Ba2IrO4, l'absence de distorsions structurelles se traduit par l'absence de contributions de Dzyaloshinskii-Moriya dans l'Hamiltonien de spin effectif correspondant et fait du système une plateforme idéale pour étudier systématiquement l'interaction complexe entre le SOC, les interactions électron-électron et le magnétisme. Sur la base des modèles effectifs à trois bandes de Ba2IrO4 et Sr2IrO4, utilisant la théorie du champ moyen dynamique (DMFT), avec une attention particulière pour les modèles déployés, et en profitant des récentes améliorations de précision des techniques de Monte Carlo quantique, qui permettant le traitement de modèles de liaison étroite avec des composantes complexes hors diagonale dans l'hamiltonien et pour l'inclusion de termes d'interaction de Coulomb non triviaux. En ce qui concerne Ba2IrO4, nous nous concentrons d'abord sur la phase paramagnétique, en dérivant différents diagrammes de phase obtenus par la variation des différents paramètres dans l'Hamiltonien du modèle sous-jacent. Grâce à cela, nous clarifions le rôle topologique du SOC et établissons un domaine de validité pour l'image de la bande unique j = 1/2. Comme étape supplémentaire, toujours dans le contexte de la DMFT à un seul site, nous simulons la phase statique antiferromagnétique en autorisant la rupture de la symétrie de spin et nous explorons systématiquement la compétition entre la physique de Slater et celle de Mott. Enfin, nous comparons nos simulations avec les spectres de photoémission résolus en angle disponibles dans la littérature. En portant notre attention sur Sr2IrO4, nous étudions la transition métal-isolant en fonction de l'interaction de Coulomb dans la phase paramagnétique et antiferromagnétique. Ensuite, nous étudions les conséquences du dopage électronique. Nos simulations montrent un effet non négligeable sur les bandes j= 3/2 lors de la variation de charge, dû à leur hybridation avec les bandes jeff = 1/2, impliquant ainsi la nature multi-orbitale du composé dopé. La dernière partie de cette thèse est dédié à l'étude des quantités de transport pour les deux matériaux, en mettant l'accent sur les analogies et les différences entre eux. Avec un accent particulier sur la conductivité optique, nous fournissons une explication alternative de sa structure familière à double pic, caractéristique de cette famille d'iridates.