Dual-fluorescent Molecularly Imprinted Polymers (MIPs) for (Bio)chemical Sensing

Auf molekular geprägten Polymeren (MIP) basierende Sonden, insbesondere fluoreszierende MIPs, die eine spezifische Erkennung mit Fluoreszenzsignalen kombinieren, wurden aufgrund der vorteilhaften Spezifität und Selektivität von MIPs und der hohen Empfindlichkeit und schnellen Erfassungszeiten der Fluoreszenz für den Nachweis von Analyten aus verschiedenen chemischen Klassen entwickelt. Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung von dual-fluoreszierenden Kern-Schale-MIPs als Erkennungselement für den empfindlichen Nachweis von Carbonsäure-haltigen Verbindungen, Chlorogensäure und Sialinsäure-Derivaten, die während des Prägeprozesses als sogenanntes Template dienen und als Zielanalyten in den analytischen Rückbindungsassays fungieren. Zunächst wurden fluoreszierende Siliziumdioxid-Nanopartikel synthetisiert, die Kohlenstoff-Nanopunkte (Carbon Nanodots) und Seltenerdmetall-Ionen enthalten und als emittierender Kern der dual-fluoreszierenden MIPs dienen. Es wurden spektroskopische Untersuchungen über die Wechselwirkung zwischen den Templaten und den fluoreszierenden Monomeren durchgeführt, die in eine dünne fluoreszierende MIP-Schale eingebaut wurden, die auf die Oberfläche der fluoreszierenden Siliziumdioxid-Nanopartikel aufgewachsen wurde und die interne Referenz der dual fluoreszierenden MIPs darstellt. Die zweifach fluoreszierenden MIPs wurden auf ihr optisches Ansprechen, ihre Empfindlichkeit und Selektivität in Küvetten-basierten, durchflusszytometrischen und fluoreszenzmikroskopischen Assays untersucht. Diese Systeme eignen sich für den empfindlichen, schnellen und zuverlässigen (bio)chemischen Nachweis einer potenziell breiten Palette von Analyten. Neben den beiden oxoanionischen Templaten wurde auch ein MIP-System für Triphenylphosphin (TPP) entwickelt, das zeigt, dass der Ansatz der Fluoreszenzmonomer-vermittelten MIP-Detektion auch auf neutrale nukleophile Template ausgeweitet werden kann.