High-Entropy Li–Na–K Fluoride–Chloride Melts for MSRs

This study theoretically evaluates the thermophysical properties of high-entropy molten salt mixtures composed of lithium, sodium, and potassium fluorides and chlorides, exhibiting enhanced thermodynamic stability as a result of the high configurational entropy. The equimolar mixture, <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:msub><mml:mrow><mml:mi>L</mml:mi><mml:mi>i</mml:mi></mml:mrow><mml:mrow><mml:mrow><mml:mn>1</mml:mn></mml:mrow><mml:mo>/</mml:mo><mml:mrow><mml:mn>6</mml:mn></mml:mrow></mml:mrow></mml:msub><mml:msub><mml:mrow><mml:mi>N</mml:mi><mml:mi>a</mml:mi></mml:mrow><mml:mrow><mml:mrow><mml:mn>1</mml:mn></mml:mrow><mml:mo>/</mml:mo><mml:mrow><mml:mn>6</mml:mn></mml:mrow></mml:mrow></mml:msub><mml:msub><mml:mrow><mml:mi>K</mml:mi></mml:mrow><mml:mrow><mml:mrow><mml:mn>1</mml:mn></mml:mrow><mml:mo>/</mml:mo><mml:mrow><mml:mn>6</mml:mn></mml:mrow></mml:mrow></mml:msub><mml:msub><mml:mrow><mml:mi>F</mml:mi></mml:mrow><mml:mrow><mml:mrow><mml:mn>1</mml:mn></mml:mrow><mml:mo>/</mml:mo><mml:mrow><mml:mn>4</mml:mn></mml:mrow></mml:mrow></mml:msub><mml:msub><mml:mrow><mml:mi>C</mml:mi><mml:mi>l</mml:mi></mml:mrow><mml:mrow><mml:mrow><mml:mn>1</mml:mn></mml:mrow><mml:mo>/</mml:mo><mml:mrow><mml:mn>4</mml:mn></mml:mrow></mml:mrow></mml:msub></mml:math>, maximizes configurational entropy. This mixture's configurational entropy (<mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mfrac><mml:mn>1</mml:mn><mml:mn>2</mml:mn></mml:mfrac><mml:mi>R</mml:mi><mml:mi>ln</mml:mi><mml:mo>⁡</mml:mo><mml:mn>24</mml:mn><mml:mo>≈</mml:mo><mml:mn>1.59</mml:mn><mml:mi>R</mml:mi></mml:math> = 13.21 J mol^-1 K^-1) approaches the high-entropy threshold of Rln5 (13.38 J mol^-1 K^-1). These high-entropy mixtures, with entropy significantly exceeding that of FLiNaK (6.9 J mol^-1 K^-1), are promising coolants for molten salt reactors due to improved thermodynamic stability. Two eutectic compositions with reduced lithium content, derived from the phase diagram (melting points 606 and 630 °C), are also analyzed. Density, heat capacity, thermal conductivity, and viscosity are calculated from liquidus to 1000 °C using phenomenological superposition-extrapolation, thermodynamic perturbation theory (TPT), and molecular dynamics with machine learning interatomic potentials (MLIPs).