Deuterated Clathrate Hydrates as novel Moderator Material for a Source of Very Cold Neutrons

Les Neutrons Très Froids (VCN) couvrent une gamme spectrale allant des neutrons froids (<1 meV) aux Neutrons Ultra Froids (UCN, quelques centaines de neV). Les sources VCN à haute intensité peuvent améliorer les techniques de diffusion de neutrons, telles que SANS, ainsi que la résolution énergétique des spectromètres à temps de vol ou à spin-echo. En physique des particules, des faisceaux VCN plus intenses pourraient augmenter la sensibilité des recherches sur les oscillations neutron-antineutron et le moment dipolaire électrique statique du neutron. Cette thèse explore l'utilisation des hydrates de clathrate deutérés comme nouveaux modérateurs pour les VCN.L'efficacité des hydrates de clathrate est liée aux modes localisés de basse énergie, dits modes d'Einstein, des molécules invitées confinées, facilitant le ralentissement des neutrons. Le dioxygène (O2) offre une voie supplémentaire pour ralentir les neutrons via le dédoublement en champ nul de l'état fondamental de triplet magnétique de l'oxygène, créant une « cascade de refroidissement » avec des incréments d'énergie de 0,4 meV.Pour quantifier les propriétés neutroniques de ces composés, une campagne de diffusion de neutrons a été menée. Cette étude a examiné la structure de l'hydrate par diffraction des neutrons, sa dynamique par diffusion inélastique des neutrons, et sa section efficace totale des neutrons par des expériences de transmission. Cet effort a été complété par le développement de bibliothèques de diffusion thermique (TSL) pour les hydrates de clathrate basées sur des simulations de dynamique moléculaire ab-initio et la théorie de la fonctionnelle de la densité, ainsi qu'un modèle de diffusion magnétique pour le dioxygène. Ce travail s'inscrit dans le cadre du projet HighNESS, visant à étendre le potentiel scientifique de la Source Européenne de Spallation (ESS) avec des modérateurs innovants.L'étude expérimentale se concentre sur des hydrates contenant le tétrahydrofurane deutéré (THF-d) et le dioxygène (O2). La méthode développée pour produire des hydrates binaires hébergeant le THF-d et l'O2 a permis d'obtenir une structure d'hydrate de haute pureté (98,44 ± 1,56%) avec un remplissage de dioxygène allant jusqu'à 80,1 ± 1,1%. L'expansion thermique de ces matériaux, déterminée à partir des données de diffraction des neutrons, reflète les interactions complexes entre invités et hôtes.Des expériences sur des spectromètres à neutrons ont mesuré le facteur de structure dynamique S(q, ω) sur un large espace de phase. La diffusion vers le bas du dioxygène confiné à 0,4 meV a été mesurée pour la première fois dans un clathrate hydrate binaire. De plus, la molécule de THF-d présente des excitations à 2,9 et 4,7 meV, contournant la « cascade de refroidissement » et conduisant à une thermalisation plus rapide des neutrons.Des expériences de transmission pour mesurer la section efficace totale ont confirmé le comportement attendu pour la diffusion de Bragg jusqu'à une coupure de Bragg d'environ 20 Å. Les données montrent également une augmentation significative de la section efficace pour des longueurs d'onde plus élevées, modélisée comme une contribution SANS dans la section efficace totale, utile pour les futures TSL des hydrates de clathrate.Une base pour une évaluation quantitative du potentiel des hydrates de clathrate en tant que modérateurs a été fournie grâce à la mise au point d'une technique de fabrication, des données expérimentales et des modèles.