Vacant cerium oxide-catalyzed synthesis of dimethyl carbonate from CO<sub>2</sub>
随着全球对气候变化的关注和温室气体减排需求的增加, CO₂的高效转化与利用成为化学工程和催化领域的重要研究方向. 然而, CO₂的高热力学稳定性和低反应活性使其转化面临挑战, 开发高效、稳定的催化剂是关键. 本研究聚焦于氧化铈（CeO₂）催化剂在CO₂和甲醇直接酯化反应中合成碳酸二甲酯(DMC)的应用. 通过合成不同形态（如球形和立方形）的CeO₂催化剂, 并利用X射线光电子能谱等技术进行表征, 发现氢处理显著增加了催化剂表面氧空位的浓度, 从而提高了催化活性. 实验表明, 在500°C氢气处理的球型CeO₂催化剂表现出最高的DMC产率, 达到16.31 mmol/g, 且在多个循环中保持良好的稳定性. 次级动力学同位素效应（SKIE）实验表明, C-H键裂解不是速率决定步骤, 验证了氧空位在反应中的关键作用. 通过反应机理分析, 揭示了CeO₂催化剂在DMC合成中的反应路径, 确定了关键中间体, 并阐明了氢处理对催化性能的显著增强. 本研究为CeO₂催化剂在CO₂转化中的工业应用提供了理论支持, 并为催化剂的进一步优化提供了新方向.
Authors
- Wenjuan Fang (ORCID: https://orcid.org/0000-0001-5320-8495)
- Zihao Yao (ORCID: https://orcid.org/0000-0001-5259-6609)
- Jia Ding (ORCID: https://orcid.org/0000-0001-7258-9430)
- Fangjun Shao
- Jianguo Wang (ORCID: https://orcid.org/0000-0003-2391-4529)
- Xiaolong Li (ORCID: https://orcid.org/0000-0002-9867-4825)
- Shun Zheng (ORCID: https://orcid.org/0009-0005-7355-7090)
- Wei Huang (ORCID: https://orcid.org/0009-0005-5116-8596)
- Guohuan Gu
Publication Details
- Journal
- Scientia Sinica Chimica
- Published
- 2025-06-02
- DOI
- https://doi.org/10.1360/ssc-2025-0062
- Primary Topic
- Carbon dioxide utilization in catalysis
- Type
- article
- Field-Weighted Citation Impact
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