Enhanced thermopower in two-dimensional ruthenium dichalcogenides <i>RuX</i> ₂ (X = S, Se): a first-principles study

Abstract Transition metal dichalcogenides (TMDs) have garnered attention for their potential in thermoelectric applications due to their unique electronic properties and tunable bandgaps. In this study, we systematically explore the electronic and thermoelectric properties of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mi>R</mml:mi> <mml:mi>u</mml:mi> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>X</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:math> (X = S, Se) using first-principles calculations and semi-classical Boltzmann transport equations. Our findings confirm that <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mi>R</mml:mi> <mml:mi>u</mml:mi> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>X</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:math> is energetically and mechanically stable, with high thermopower values such that <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mi>R</mml:mi> <mml:mi>u</mml:mi> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>S</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:math> exhibits a Seebeck coefficient of 2685 μ V/K for hole doping and 2585 μ V/K for electron doping, while <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mi>R</mml:mi> <mml:mi>u</mml:mi> <mml:mi>S</mml:mi> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>e</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:math> shows values of 1515 μ V/K and 1533 μ V/K for hole and electron doping, respectively. Both materials exhibit reasonable power factors and ZT values, with p-type <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mi>R</mml:mi> <mml:mi>u</mml:mi> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>S</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:math> and <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mi>R</mml:mi> <mml:mi>u</mml:mi> <mml:mi>S</mml:mi> <mml:msub> <mml:mrow> <mml:mi>e</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> </mml:math> achieving maximum ZT values of 0.85 and 0.87, respectively, at 1200 K along the y-direction. These results highlight <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:math> - RuS 2 and <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:msup> <mml:mrow> <mml:mi>T</mml:mi> </mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mi>′</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:math> - RuSe 2 as promising candidates for high-temperature TMD-based thermoelectric devices.