Experimental dissolution of uranium ores in ΣCO<sub>2</sub>-rich fluids: indication for migration abilities of uranyl carbonate at intermediate to high temperatures

<p indent="0mm"> 自然界中的铀主要以+4和+6价存在，其中U⁴⁺容易形成晶质铀矿沉淀，而U⁶⁺在流体中则主要以UO²⁺₂的形式与Cl⁻、OH⁻、CO²⁻₃等多种阴离子形成络合物进行迁移。大量研究已证实常温常压条件下碳酸铀酰是铀的主要迁移形式，但在高温流体中碳酸铀酰是否为铀的主要存在形式还存在争议。为此，本文以相山铀矿田产出的原生矿石（钛铀矿）与氧化矿石（硅钙铀矿）为研究对象，在不同ΣCO₂浓度、不同温度条件下对其开展溶解和浸出实验，通过对实验产物与反应残余物的定量分析和鉴定，进一步探讨铀在中高温富ΣCO₂流体中的络合迁移机制。实验结果表明原生矿石（钛铀矿）在<sc>25～250 ℃</sc>不同溶液中铀的浸出量分别为：2% NaHCO₃+2% NaCl溶液为24 200～<sc>612 500 μg/L，</sc>CO₂+2% NaCl溶液为<sc>590～4860 μg/L，</sc>2% NaCl溶液为<sc>80～540 μg/L</sc>；氧化矿石（硅钙铀矿）在<sc>25～250 ℃</sc>不同溶液中铀的浸出量分别为：2% NaHCO₃+2% NaCl溶液为168 400～719 <sc>100 μg/L，</sc>CO₂+2% NaCl溶液为6370～402 <sc>060 μg/L，</sc>2% NaCl溶液为<sc>990～6180 μg/L。</sc>氧化矿石（U⁶⁺）和原生矿石（U⁴⁺）中，铀浸出量和浸出率与ΣCO₂浓度和温度呈正相关<sc>（25～250 ℃），</sc>碳酸铀酰含量随温度增加而升高；同时在反应残余物中观察到了新生成的硅钙铀矿<sc>。250 ℃</sc>时Be、Cu、Zn、As、Sn、Zr、Pb、Th等元素浸出率与ΣCO₂浓度呈正相关，说明CO₂对其迁移富集具有重要意义。本研究进一步证实，ΣCO₂可以显著增强铀的溶解度，且中高温条件下碳酸铀酰仍是铀的主要迁移形式，这表明碳酸铀酰对热液铀矿床的形成至关重要。